Experimente bestätigen Theorie zu Ringpolymeren unter Scherung


Durch Simulation und Theorie entdeckten Physiker der Universität Wien 2018 das sogenannte "Vorticity Swelling": Das Phänomen beschreibt ein Anschwellen von Ringpolymeren, das unter Scherbelastung entsteht und ringförmigen Polymeren zueigen ist. Ein Experiment von US-Wissenschafter*innen der University of Illinois bestätigt nun, dass Vorticity Swelling in der Realität tatsächlich vorkommt: Ringe unter Scherbelastung verhalten sich genau wie in der Theorie vorhergesagt. Die Ergebnisse erscheinen in Macromolecules / Communications Materials.


Gemeinsam mit Christos Likos und Marisol Ripoll vom Forschungszentrum Jülich konnte Maximilian Liebetreu, Doktorand an der Fakultät für Physik und Mitglied der Vienna Doctoral School of Physics, durch Theorie und Simulation im Jahr 2018 entdecken, dass bei der Scherbelastung von Ringpolymeren der Rückfluss des Lösungsmittels und die Ringtopologie zu einem bis dahin nicht festgestellten und von keinen anderen Polymeren bekannten Polymerverhalten führen: Ein Anschwellen des Rings, in der Richtung senkrecht sowohl zum Strömungs- als auch zum Geschwindigkeitsgradienten – die so genannte Vorticity-Richtung, die dem von ihnen entdeckten Phänomen einen Namen gibt: Vorticity Swelling. Das Phänomen war neu und unerwartet, die aus Theorie und Simulation gewonnenen Indizien jedoch aussagekräftig.

Jetzt konnte die Theorie von Experimentalphysiker*innen im Bereich der Einzelpolymerdynamik um Charles Schroeder von der University of Illinois in Kollaboration mit Rae Robertson-Anderson von der University of California experimentell bestätigt werden.

Dazu verwendeten die US-Wissenschafter*innen durch Fluoreszenz markierte DNA-Ringe und bauten einen maßgeschneiderten Scherströmungsapparat, um die Formen und Konformationen von Ringpolymeren unter Scherströmung im Detail zu analysieren – genau derselbe Aufbau, den die Wiener Theoretiker*innen zwei Jahre zuvor simuliert hatten.
Das Experiment bestätigt, dass Vorticity Swelling in der Realität tatsächlich vorkommt: Ringpolymere unter Scherbelastung verhalten sich genau wie in der Theorie vorhergesagt.

In weiterführenden Arbeiten gingen Liebetreu und Likos noch weiter und sagten eine Phase der vollen Dehnung des Rings bei Schergeschwindigkeiten voraus, die sogar noch höher waren als die experimentell getesteten – ein Phänomen, das als hydrodynamische Inflation bezeichnet wird. Ob auch dieses experimentell bestätigt wird, bleibt im Moment offen.

"Die Kommunikation zwischen Wissenschafter*innen auf der ganzen Welt, die durch ihr Streben nach neuen Entdeckungen und Verständnis motiviert sind, bleibt jedenfalls einer der lohnendsten Aspekte wissenschaftlicher Tätigkeit", so Liebetreu.

Publikation in "Communications Materials":
M. Liebetreu and C. N. Likos, "Hydrodynamic inflation of ring polymers under shear”, Communications Materials 1, 4 (2020). DOI: 10.1038/s43246-019-0006-5

M. Tu, M. Lee, R. M. Robertson-Anderson, and C. M. Schroeder, "Direct Observation of Ring Polymer Dynamics in the Flow-Gradient Plane of Shear Flow", Macromolecules, in press (2020). DOI: 10.1021/acs.macromol.0c01362